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中國(guó)青年學(xué)者一作,登上Science封面!四年連發(fā)4篇Nature、Science 正刊!

 醫(yī)學(xué)abeycd 2024-12-23
納米結(jié)構(gòu)材料可以設(shè)計(jì)為傳播光子賦予強(qiáng)橢圓性。納米級(jí)光子學(xué)以及手性光致發(fā)光和電致發(fā)光材料的快速發(fā)展帶動(dòng)了源頭圓偏振光 (CPL) 發(fā)射器的發(fā)展。然而,合成能夠發(fā)射高強(qiáng)度和強(qiáng)偏振光的手性分子、聚合物和晶體一直具有挑戰(zhàn)性。

黑體輻射(BBR)為解決緊密間隔的振子水平所帶來的挑戰(zhàn)提供了另一種選擇。根據(jù)普朗克定律,所有量子態(tài),甚至那些被亞電子伏特間隙隔開的量子態(tài),都具有黑體輻射活性。然而,普朗克定律并沒有考慮極化效應(yīng),認(rèn)為極化效應(yīng)微不足道--這對(duì)于通常在該定律框架下考慮的大球體來說是正確的。此外,波動(dòng)消散定理明確禁止從二維(2D)發(fā)射器產(chǎn)生圓偏振 BBR(CP-BBR),而二維(2D)發(fā)射器是發(fā)光器件和以前的 CPL 發(fā)射器實(shí)現(xiàn)中常用的幾何形狀。

鑒于此,美國(guó)Nicholas A. Kotov院士課題組發(fā)現(xiàn)與其他手性發(fā)射器不同,來自具有扭曲幾何形狀的納米碳絲或金屬絲的黑體輻射在500納米到3000納米之間具有很強(qiáng)的橢圓性,這些細(xì)絲的亞微米尺度手性滿足了波動(dòng)-消散定理的尺寸要求,并根據(jù)基爾霍夫定律要求打破吸收率和發(fā)射率的對(duì)稱性。由此產(chǎn)生的BBR所顯示的發(fā)射各向異性和亮度超過了傳統(tǒng)手性光子發(fā)射器的10到104。這些燈絲的螺旋結(jié)構(gòu)可實(shí)現(xiàn)手性發(fā)射的精確光譜調(diào)諧,并可利用電磁原理和手性度量進(jìn)行建模。將納米碳絲封裝在折射陶瓷中可以產(chǎn)生高效、可調(diào)、耐用的手性發(fā)射器,能夠在以前認(rèn)為無法實(shí)現(xiàn)的極端溫度下工作。相關(guān)研究成果以題為“Bright, circularly polarized black-body radiation from twisted nanocarbon filaments”發(fā)表在最新一期《Science》上。本文一作為魯俊博士(2025年3月即將加入新加坡國(guó)立大學(xué))。
值得一提的是,本文一作魯俊博士從2021年起,以一作(共一)的身份連發(fā)4篇nature、science。今天這篇為本期封面!
Nicholas A. Kotov,密西根大學(xué)Irving Langmuir杰出教授,美國(guó)藝術(shù)與科學(xué)院院士、美國(guó)國(guó)家發(fā)明家科學(xué)院院士;手性自組裝研究領(lǐng)域奠基人,專注于仿生結(jié)構(gòu)和手性結(jié)構(gòu)領(lǐng)域研究。
【CP-BBR發(fā)射器的材料工程】
普朗克定律為理解 BBR 的頻率和溫度依賴性提供了理論基礎(chǔ)。然而,基于 BBR 的 CPL 發(fā)射器需要工程能夠承受高溫的手性材料。碳納米管具有耐高溫性,可以在>1000°C 的溫度下工作,其原纖維形態(tài)使其成為具有納米級(jí)到微米級(jí)手性的長(zhǎng)絲的理想候選者,其尺度與可見光和紅外光子的波長(zhǎng)相當(dāng)。因此,作者將直徑 (D) 為 150 μm的CNT紗線加捻成左旋和右旋螺旋絲(圖 1)。與分子CPL發(fā)射器不同,它們的節(jié)距(p)可以通過逐漸扭轉(zhuǎn)在1600至300μm之間連續(xù)變化。納米纖維扭轉(zhuǎn)角(β)可以在-40°到40°之間變化,分別對(duì)應(yīng)于右手(RH)和左手(LH)長(zhǎng)絲。作者利用CNT的導(dǎo)電性通過電阻加熱產(chǎn)生BBR,這便于電壓控制“調(diào)諧”發(fā)射波長(zhǎng)和強(qiáng)度(圖1A和E)。來自扭曲細(xì)絲的 BBR顯示出由其手性和施加電壓決定的橢圓度。RH 細(xì)絲表現(xiàn)出 LH 橢圓度,反之亦然,對(duì)于具有相反手性的細(xì)絲(圖 1F)。當(dāng)工作電壓為7V時(shí),gem光譜的最大值達(dá)到0.02(約700 nm)和0.06(約1300 nm),比同類CPL發(fā)射器高出10至104倍。
圖 1. 扭曲細(xì)絲的圓偏振 BBR
【CP-BBR的機(jī)制】
作者采用協(xié)調(diào)普朗克定律和漲落耗散定理的機(jī)制進(jìn)行建模(圖2)。400至800nm和950至1650nm獲得的所有實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)均與計(jì)算光譜相匹配(圖1,F(xiàn)至H)。作為所提出機(jī)制有效性的另一個(gè)基準(zhǔn),燈絲的遠(yuǎn)場(chǎng)橢圓率可以被視為局部發(fā)射器的疊加。RH燈絲局部發(fā)射率的積分表明遠(yuǎn)場(chǎng)發(fā)射由LH光子的橢圓率主導(dǎo),這與光譜計(jì)算和實(shí)驗(yàn)觀察一致(圖1F至I)。發(fā)射光子的自旋角動(dòng)量(S)密度可以根據(jù)電場(chǎng)和磁場(chǎng)(H)場(chǎng)的局域和遠(yuǎn)場(chǎng)區(qū)域計(jì)算,在x-y平面上,S、Sx和Sy的x和y分量相互抵消,但z分量Sz≠0,導(dǎo)致BBR的圓極化(圖1J)。這一發(fā)現(xiàn)和S的空間圖直接證明圓偏振源自細(xì)絲的3D亞微米幾何形狀,而不是量子態(tài)。
【CP-BBR對(duì)扭曲細(xì)絲的角度依賴性】
扭曲燈絲中局部手性發(fā)射器的疊加導(dǎo)致偏振最大值與燈絲軸稍微不對(duì)齊,符合上述CP-BBR的機(jī)制,圓偏振度由代表燈絲螺旋度的扭轉(zhuǎn)角β決定(圖2A)。圓偏振各向異性也取決于燈絲方向(圖2A至C)。RH和LH燈絲表現(xiàn)出完美鏡像的角分布模式,在α=150°和α=30°時(shí)最大gem=0.08?;诨鶢柣舴蚨傻腇DTD計(jì)算完全再現(xiàn)了實(shí)驗(yàn)觀察結(jié)果(圖2E和F)。此外,扭轉(zhuǎn)角β與1/p和D的近線性相關(guān)性(圖2D),gem的角分布圖隨β變化。對(duì)應(yīng)于gem最大值的角度,由線性偏振方向和β確定,對(duì)于RH和LH燈絲旋轉(zhuǎn)至180°和0°(圖2D)。gem最大值的α值也表現(xiàn)出對(duì)1/p和D的線性依賴性,為CP-BBR發(fā)射器的設(shè)計(jì)奠定了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。
圖 2. CP-BBR的角度分布
【螺旋絲CP-BBR的螺旋度依賴性】
通過改變長(zhǎng)絲的捻度,實(shí)驗(yàn)性地將β在7°到35°之間變化,p從1600變化到300μm(圖3A),gem對(duì)1/p、β(圖3、B、C、E和G)和細(xì)絲直徑(圖3、D、F和G)的線性依賴性。當(dāng) p = 1200 ± 150 μm 和 β = 11 ± 1° 的值較大時(shí),預(yù)計(jì)gem的強(qiáng)度較小。當(dāng) p = 320 ± 30 μm,對(duì)應(yīng)于 β = 35 ± 4° 時(shí),CP-BBR 的強(qiáng)度急劇上升。gem 在任何 α 條件下都不會(huì)改變符號(hào),這對(duì)實(shí)際的 CPL 發(fā)射器至關(guān)重要。所有這些依賴關(guān)系都在基于所提出的 CP-BBR 機(jī)制的模擬中得到了再現(xiàn)(圖 3E 至 G)。
圖 3. 圓偏振通過幾何參數(shù)的可調(diào)性
【CP-BBR 折射復(fù)合材料】
為了展示可變的形狀因數(shù)并利用高溫創(chuàng)建CP-BBR發(fā)射器,作者燒結(jié)了非手性陶瓷納米粒子,其中扭曲的CNT絲以蛇狀排列(圖4A)。通過燒結(jié)Al2O3納米顆粒與扭曲的納米碳絲獲得的碳陶瓷復(fù)合材料可承受約1300°C的溫度并表現(xiàn)出強(qiáng)CPL(圖4B)。與單根長(zhǎng)絲的情況一樣,嵌入復(fù)合材料中的LH和RH纖維的偏振旋轉(zhuǎn)相反。方向不對(duì)稱偏振發(fā)射也減少,揭示了近紅外范圍內(nèi)與角度無關(guān)的gem=0.01(圖4C)。由SiO2和ZrO2制成的其他折射復(fù)合材料表現(xiàn)出類似的特性,但由于陶瓷基體折射率的變化而導(dǎo)致gem變化很小(圖4D、E)。
圖 4. CP-BBR 超高溫復(fù)合材料
【總結(jié)】
利用黑體亞微米尺度手性決定的吸收率相等的優(yōu)勢(shì),本文設(shè)計(jì)并實(shí)現(xiàn)了具有高亮度和強(qiáng)偏振旋轉(zhuǎn)的發(fā)射器,其光譜橫跨可見光、近紅外和紅外部分。經(jīng)過全面驗(yàn)證的CP-BBR機(jī)制使光譜特性具有很高的可預(yù)測(cè)性,并簡(jiǎn)化了CP-BBR發(fā)射器的工程設(shè)計(jì)。將扭曲的細(xì)絲與陶瓷納米顆粒燒結(jié)在一起,為手性碳-陶瓷復(fù)合材料家族的發(fā)展打開了大門。這些材料可為各種高溫物體賦予CPL發(fā)射率,并為當(dāng)前手性材料無法在極端條件下使用的CPL發(fā)射器提供了一個(gè)材料平臺(tái)。
附招聘信息
魯俊博士將于2025年3月加入新加坡國(guó)立大學(xué) (NUS) 化學(xué)系和物理系,擔(dān)任校長(zhǎng)青年教授 (Presidential Young Professor),誠(chéng)邀青年才俊加入課題組共建手性納米拓?fù)涔こ萄芯恐行?。魯俊博士?018年在吉林大學(xué)劉堃教授課題組獲得博士學(xué)位,并從2019至今在密歇根大學(xué)進(jìn)行博士后研究,合作導(dǎo)師為Nicholas A. Kotov教授。
研究方向:
課題組主要聚焦非對(duì)稱納米界面拓?fù)涔こ萄芯?/span> (TEAN: Topological Engineering of Asymmetrical Nanointerfaces),具體研究方向包括:
I.Asymmetrical Nanocavities for Quantum Engineering
II.'Perfect’ Chiral Light Emitter    
III.Topological Thermal Engineering
IV.Machine Learning Directed Optical Design
課題組研究成果:
截止至今,課題組已在國(guó)際學(xué)術(shù)期刊上發(fā)表論文共17篇,含Nature、Science(4篇,含封面一篇),Nature Photonics(1篇),主要代表作包括:
1.Lu, J.Jung, H.; Kim, J.-Y.; Kotov, N. K.* Bright, circularly-polarized black-body radiation from twisted nanocarbon filaments. Science2024, On proofing.
2.Lu, J.; Wu, W.; Colombari, F.; Jawaid, A.; Seymour, B.; Whisnant, K.; Zhong, X.; Choi, W.; Chalmpes, N.; Lahann, J.; Moura, A. F.*; Nepal, D.*; Vaia, R.*; Kotov, N. K.* Nano-achiral composite films with strong circular polarization. Nature2024630, 860–865.
3.Zhou, S.?; Li, J.?; Lu, J.?; Liu, H.; Kim, J.-Y.; Kim, A.; Yao, L.; Liu, C.; Qian, C.; Hood, Z. D.; Chen, W.; Gage, T. E.; Arslan, I.; Travesset, A.; Sun, K.; Kotov, N. K.*; Chen, Q.* Chiral assemblies of pinwheel superlattices on substrates. Nature2022612, 259–265.
4.Lu, J.; Xue, Y.; Bernardino, K.; Zhang, N.-N.; Gomes, W. R.; Ramesar, N. S.; Liu, S.; Hu, Z.; Sun, T.; Moura, A. F.*; Kotov, N. A.*; Liu, K.* Enhanced optical asymmetry in supramolecular chiroplasmonic assemblies with long-range order. Science2021371, 1368–1374.
課題組目前需求:
1.博士生(2名):全額獎(jiǎng)學(xué)金保障,適合2025年秋季入學(xué)學(xué)生。申請(qǐng)者的英語(yǔ)成績(jī)需滿足托福85分或雅思6. 0以上。
2.博士后(2名):1. 獲得化學(xué)、材料、物理或相關(guān)專業(yè)的博士學(xué)位。2. 具備獨(dú)立開展科研工作的能力,在本領(lǐng)域主流學(xué)術(shù)期刊發(fā)表過研究論文。3.良好的英文閱讀、寫作和口頭交流能力。4. 對(duì)科研充滿熱情,具備優(yōu)秀的實(shí)際操作能力和良好的團(tuán)隊(duì)合作精神。具有機(jī)器學(xué)習(xí) (ML)相關(guān)背景優(yōu)先考慮。
3.科研助理 (1-2名):申請(qǐng)人應(yīng)具有理工科相關(guān)專業(yè)本科及以上學(xué)歷,課題組將提供支持其后續(xù)深造和發(fā)展,如留組或推薦去其他學(xué)校攻讀博士等。
4.訪問學(xué)者/學(xué)生(若干):課題組歡迎具有學(xué)術(shù)激情的訪問學(xué)者和學(xué)生加入,有Python、機(jī)器學(xué)習(xí)或微納加工制造背景優(yōu)先考慮。    
申請(qǐng)要求與流程:
請(qǐng)將個(gè)人簡(jiǎn)歷和代表性文章發(fā)送至cationlj@gmail.com,并附上您的背景、簡(jiǎn)歷、成績(jī)單、GPA 、 您的研究經(jīng)歷和興趣,以及至少兩位推薦人的聯(lián)系信息。請(qǐng)感興趣的博士生申請(qǐng)者注意:由于申請(qǐng)者資質(zhì)、獎(jiǎng)學(xué)金評(píng)估周期較長(zhǎng),請(qǐng)務(wù)必25年1月15號(hào)之前聯(lián)系。
參考信息:
課題組網(wǎng)頁(yè):www.junlulab.com
魯俊博士Google Scholar : https://scholar.google.com/citations?user=MjUt6LQAAAAJ&hl=en

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