古希臘哲學(xué)家德謨克利特（Democritus）認(rèn)為，物質(zhì)的渦旋與原子是宇宙的基本組成部分?？赡艽蠹覍?duì)原子相當(dāng)熟悉，而對(duì)“渦旋”這個(gè)詞有些陌生。實(shí)際上，不論是從宏觀的渦旋星系，還是超導(dǎo)體和量子流體等微觀例子， 科學(xué)家們已經(jīng)在各個(gè)尺度上觀察到渦旋現(xiàn)象。這些渦旋的存在不僅表現(xiàn)出各種新奇的物理現(xiàn)象，還賦予了如超導(dǎo)體、鐵磁體和鐵電體等材料獨(dú)特的功能特性。

眾所周知，鐵電體具有固有的極化，這是由帶正電和帶負(fù)電的離子在相反方向上的相對(duì)位移引起的。而在納米級(jí)鐵電體中，這些離子不僅與所施加的電場(chǎng)相互作用，而且由于在材料表面產(chǎn)生的電荷而產(chǎn)生大量的內(nèi)部電場(chǎng)，離子通過(guò)此內(nèi)部場(chǎng)產(chǎn)生的自相互作用會(huì)產(chǎn)生過(guò)多的極化模式，例如渦旋和稱為Skyrmions和Hopfions的復(fù)雜結(jié)構(gòu)。盡管科學(xué)家們通過(guò)理論模擬已經(jīng)預(yù)測(cè)了這些偏振模式的動(dòng)力學(xué)，然而遺憾地是，到現(xiàn)在為止還沒有任何實(shí)驗(yàn)?zāi)軌蚪o出直觀的證據(jù)證實(shí)這些推測(cè)，科學(xué)家們對(duì)鐵電納米結(jié)構(gòu)的磁渦旋動(dòng)力學(xué)特性也知之甚少。

2021年3月9日，國(guó)際頂級(jí)期刊《Science》在線報(bào)道了清華大學(xué)材料學(xué)院南策文院士、沈洋教授帶領(lǐng)的研究團(tuán)隊(duì)在鐵電材料的渦旋拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)領(lǐng)域的重大進(jìn)展：首次在鐵電聚合物中發(fā)現(xiàn)渦旋極性拓?fù)湫挛飸B(tài)，并演示了渦旋極性拓?fù)鋵?dǎo)致的空間周期性太赫茲吸收現(xiàn)象。該研究工作豐富并深化了極性拓?fù)湮飸B(tài)的內(nèi)涵和外延，為柔性鐵電材料中的拓?fù)湮飸B(tài)調(diào)控開辟了新途徑，也為柔性電子器件中的多場(chǎng)激勵(lì)轉(zhuǎn)換提供了新的設(shè)計(jì)思路。同期，美國(guó)加州大學(xué)伯克利分校教授Lane Martin對(duì)該工作的背景進(jìn)行了詳細(xì)介紹，對(duì)其意義給予了高度評(píng)價(jià)，稱“研究代表了一片材料結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)廣闊空間的開始，將在復(fù)雜材料中體系中誘導(dǎo)出新奇的介電、光學(xué)等物性”。

近日，美國(guó)阿貢國(guó)家實(shí)驗(yàn)室華人科學(xué)家Haidan Wen團(tuán)隊(duì)再次在該領(lǐng)域取得重大突破：研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)使用太赫茲場(chǎng)激發(fā)和飛秒X射線衍射測(cè)量，首次觀察到鐵電超晶格結(jié)構(gòu)中極渦旋特有的超快集體極化動(dòng)力學(xué)，比已報(bào)道的磁渦旋具有更高的數(shù)量級(jí)頻率（0.3-0.4 THz）和更小的橫向尺寸（6nm）！實(shí)驗(yàn)觀察顯示，鐵電體中的極渦旋可以在太赫茲級(jí)頻率（1 THz為10¹² Hz）處振動(dòng)。該模式以集體原子運(yùn)動(dòng)的瞬態(tài)納米級(jí)圓形圖案出現(xiàn)，同時(shí)會(huì)在皮秒的時(shí)間尺度上誘導(dǎo)渦旋發(fā)轉(zhuǎn)，產(chǎn)生周期性渦旋-反渦旋結(jié)構(gòu)的動(dòng)力學(xué)（圖1）。此外，基于第一性原理的原子計(jì)算和相場(chǎng)建模，研究人員進(jìn)一步揭示了其中微觀原子排列，并確認(rèn)了渦旋模式的頻率。這些模式的固有頻率比磁性模式高出幾個(gè)數(shù)量級(jí)，并且有望允許直接對(duì)其電場(chǎng)進(jìn)行動(dòng)態(tài)電場(chǎng)控制，以進(jìn)行高速、高密度的數(shù)據(jù)處理和存儲(chǔ)。

圖1. 實(shí)驗(yàn)首次觀測(cè)到鐵電超晶格結(jié)構(gòu)中的極渦旋的超快集體極化動(dòng)力學(xué)

研究成果以“Subterahertz collective dynamics of polar vortices”為題，于2021年4月14日凌晨發(fā)表在《Nature》上。第一作者為李千，現(xiàn)為清華大學(xué)材料學(xué)院助理教授。

01 鐵電薄膜在太赫茲頻率下的振動(dòng)模式

研究人員以生長(zhǎng)在DyScO₃(DSO)基底上的(PbTiO₃)₁₆/(SrTiO₃)₁₆鐵電超晶格為模型，通過(guò)太赫茲輻射的超短脈沖在超晶格的鐵電薄膜中產(chǎn)生渦旋運(yùn)動(dòng)，并通過(guò)超快X射線衍射的技術(shù)來(lái)探測(cè)其周期性渦旋-反渦旋結(jié)構(gòu)的動(dòng)力學(xué)。

結(jié)果發(fā)現(xiàn)，鐵電薄膜中的極渦旋不僅在0.08 THz處表現(xiàn)出單一振動(dòng)模式，還在0.3-0.4 THz處的表現(xiàn)出集體振動(dòng)模式。而且，極渦旋以原子位移的納米級(jí)圓形圖案的瞬態(tài)陣列形式出現(xiàn)，并在皮秒級(jí)時(shí)間尺度上發(fā)生了渦旋反轉(zhuǎn)。

圖2. 可調(diào)諧的渦旋振動(dòng)模式

從動(dòng)力學(xué)上講，渦旋-反渦旋系統(tǒng)（圖3a）類似于由彈性彈簧連接的直線球鏈，其中彈力的作用是通過(guò)維持渦旋周期性的離子之間的靜電相互作用來(lái)實(shí)現(xiàn)的。該系統(tǒng)可以分為兩種類型的集體振動(dòng)，即上下（橫向）運(yùn)動(dòng)（圖3b）和左右（縱向）運(yùn)動(dòng)（圖3c）。

在Wen等人的研究中，在0.08 THz處的單一振動(dòng)模式被歸于橫向振動(dòng)，這是之前從未發(fā)現(xiàn)的。這種先前看不見的渦旋運(yùn)動(dòng)表明，不穩(wěn)定性伴隨著結(jié)構(gòu)過(guò)渡到渦旋中心形成鋸齒形鏈的狀態(tài)。與0.08 THz處的振動(dòng)模式相比，在0.3-0.4 THz處的振動(dòng)頻率則與更復(fù)雜的渦旋動(dòng)力學(xué)相關(guān)，很難被歸于某種類型。

圖3. 鐵電薄膜中的極化渦旋振動(dòng)模式示意圖。

02 鐵電薄膜中的負(fù)電容效應(yīng)

在金屬中，表面電荷以對(duì)應(yīng)于紫外線（約10¹⁵ Hz）的頻率振蕩，這種集體振蕩被稱為等離激元。類似地，在鐵電薄膜中，縱向振動(dòng)模式使表面電荷以太赫茲頻率振蕩，并且可以將集體振蕩視為極化等離子體激元。此時(shí)，當(dāng)施加的電場(chǎng)的頻率低于等離子體激元振蕩頻率時(shí)，介電常數(shù)的量為負(fù)值。

令人意外的是，隨著施加電場(chǎng)的頻率趨于零，鐵電薄膜中的介電常數(shù)依然保持為負(fù)，從而產(chǎn)生負(fù)電容效應(yīng)，這種現(xiàn)象有望降低下一代納米級(jí)電子設(shè)備的功耗！

03 劍指納米級(jí)太赫茲器件

太赫茲和亞太赫茲的頻段（100GHz-10THz）正好填補(bǔ)現(xiàn)有物理學(xué)電磁波譜中毫米波和紅外線波段之間的這一段空白。在過(guò)去的十年中，太赫茲半導(dǎo)體器件的開發(fā)取得了長(zhǎng)足的進(jìn)展。由于這些半導(dǎo)體器件可以在無(wú)線電波和紅外光之間的頻率范圍內(nèi)工作，因而在海量數(shù)據(jù)的無(wú)線傳輸，遠(yuǎn)程安全威脅的檢測(cè)，6G無(wú)線技術(shù)以及無(wú)創(chuàng)醫(yī)學(xué)成像等重要領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。

圖4. 太赫茲器件的頻率范圍

在該項(xiàng)研究中 ，Wen等人發(fā)現(xiàn)并報(bào)道了納米級(jí)鐵電薄膜中的極化渦流能夠以太赫茲級(jí)的頻率振動(dòng)。這一發(fā)現(xiàn)有助于將太赫茲器件的尺寸縮小到納米級(jí)，并實(shí)現(xiàn)電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)的高速，高密度數(shù)據(jù)處理，有望促進(jìn)新興計(jì)算機(jī)電路中太赫茲光電和等離激元、超快速數(shù)據(jù)交換和芯片內(nèi)通信技術(shù)的快速發(fā)展。

圖5. 太赫茲器件的應(yīng)用

當(dāng)然，為了揭示旋渦動(dòng)力學(xué)的全貌，未來(lái)還需要需要區(qū)分旋渦間運(yùn)動(dòng)，旋渦內(nèi)運(yùn)動(dòng)和旋渦彎曲。此外，必須確定振動(dòng)的縱向模式。因?yàn)樵撃Ｊ脚c疇壁（疇之間的邊界）的交替位移的序列相關(guān)聯(lián)，并且具有由表面電荷的相關(guān)聯(lián)的動(dòng)力學(xué)引起的顯著特性。